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中山大学刘卫团队在贵金属复合气凝胶电催化甲醇氧化获重要进展

中山大学的刘卫教授团队在金属气凝胶电催化甲醇氧化研究中取得重要进展,该工作近期以“Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability”为题发表在Angew. Chem., Int. Ed. (2021, DOI: DOI: 10.1002/anie.202015679) 上。第一单位为中山大学材料科学与工程学院,杨静副研究员为本研究的第一作者,我院的刘卫教授为本研究的唯一通讯作者。该研究工作受到国家自然科学基金和广东省自然科学基金的资助,以及上海和北京同步辐射光源的大力支持( BL14W1线站和1W1B线站)。

中山大学的刘卫教授团队在金属气凝胶电催化甲醇氧化研究中取得重要进展,该工作近期以“Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability”为题发表在Angew. Chem., Int. Ed. (2021, DOI: DOI: 10.1002/anie.202015679) 上。第一单位为中山大学材料科学与工程学院,杨静副研究员为本研究的第一作者,我院的刘卫教授为本研究的唯一通讯作者。该研究工作受到国家自然科学基金和广东省自然科学基金的资助,以及上海和北京同步辐射光源的大力支持( BL14W1线站和1W1B线站)。

中山大学刘卫团队在贵金属复合气凝胶电催化甲醇氧化获重要进展

随着社会经济蓬勃发展,能源短缺和化石能源消耗带来的环境问题越来越成为人类未来共同面临的重大挑战。燃料电池作为一种新型高效的能量转化装置,具有功率高、能量转换效率高、环境友好等特点,受到了广泛关注,被认为是解决能源和环境问题的重要途径之一。截至目前,即便是最具吸引力的Pt基电催化剂,仍面临成本高、电催化动力学缓慢、易CO中毒和奥尔斯瓦特熟化等导致的稳定性差等诸多挑战。因此,开发高稳定性、高活性和低成本的铂基电催化剂是燃料电池及相关电催化研究的关键方向之一。基于贵金属铂构筑纳米框架材料,具有大比表面积、高度开放的多孔结构、可调节的d带中心、及其相应的极高的电催化活性,备受瞩目。然而,由于纳米框架结构的棱十分纤细、顶点处表面能大、且颗粒之间易发生团聚熟化等问题,铂基合金纳米框架材料仍面临着在电催化过程中的长期稳定性差的科学难题。鉴于此,刘卫教授团队提出了一种高效的叔丁醇辅助制备高度合金化的铂镍纳米框架/氮-掺杂石墨烯气凝胶型(PtNiNF-NGA)电催化剂的全新策略(图1),实现了在酸性电解液中极高稳定性和活性的兼顾。

中山大学刘卫团队在贵金属复合气凝胶电催化甲醇氧化获重要进展

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图1. PtNiNF-NGA的全新制备策略示意图

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图2. a) HAADF-STEM, STEM-mapping, TEM和HRTEM图片;b) 孔结构分布图,XRD,Pt 4f XPS图谱,Ni 2p XPS图谱,价带谱,归一化的x射线近边吸收结构谱和三维小波变换图;c) 电催化甲醇氧化性能和DFT理论计算。

如图2所示,系统地研究表明,一方面纳米框架的高度合金化结构和富铂顶点提升抗一氧化碳毒化性能和减缓酸性电催化过程中镍的流失速度,增强了纳米框架结构本身的稳定性;另一方面,掺氮石墨烯三维网络起到了锚定纳米框架结构的作用,避免了电催化过程中的活性物质的熟化和脱落等问题, 从而获得了极高的电催化稳定性。此外,铂镍纳米框结构的整体高度合金化结构、超小的纳米框架棱尺寸和整体尺寸、以及气凝胶开放的多级孔道结构,调制了电催化剂的电子状态和压缩应变,获得了最优的d带中心,并充分暴露了活性位点,加快了整个电催化剂内部的动力学过程,赋予了PtNiNF-NGA气凝胶电催化剂优异的电催化活性。DFT计算表明, 高度合金化纳米框架结构构筑,大大降低了CO在Pt表面吸附能的同时,又不过度降低甲醇分子在Pt表面的吸附能,实现了表面铂原子对甲醇分子和一氧化碳分子的吸附能垒之间的平衡优化,大大提高了电催化活性。本工作对设计兼具高活性、高稳定性的Pt基电催化剂具有重要的启发意义。

来源:中山大学

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202015679

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作者: admin

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